Originaire de Salisbury, en Grande-Bretagne, Anthony Daniels aborde une carrière théâtrale au début des années soixante-dix. En 1974, il obtient le BBC Radio Award et débute à Londres dans la Young Vic Company, où il interprète "Macbeth", "Beaucoup de bruit pour rien" et "Rosencrantz et Guildenstern sont morts", à Londres, au Mexique et dans divers pays d'Europe. 

En 1977, iI fait ses débuts à l'écran dans La Guerre des Etoiles, où son interprétation du craintif C-3PO s'inspire des personnages de valets britanniques à la voix flûtee, immortalisés par Eric Blore et Edward Everett Horton. (Laurel et Hardy semblent avoir également servi de modèles au tamdem C-3PO/R2-D2 qui sera un des éléments les plus attractifs et les plus populaires de Star Wars). 

Il a fait son retour à la scène dans "The Streets of London" avec Diane Cilento et "P.S. Your Cat is Dead". Avant Le Retour du Jedi, il a remporté un succes considérable dans la pièce policière de J. B. Priestley "Dangerous Corner". 

On a pu également l'entendre dans Le Seigneur des Anneaux de Ralph Bakshi, où il prêtait sa voix au personnage de Legolas. Outre ses activités de comédien, il écrit régulièrement des histoires pour enfants et des dramatiques radiophoniques pour la BBC. Il a tenu un rôle régulier dans la série "Prime Suspect".